超分子纳米药物递送平台因具有性质多样化、药物释放可控及制备简易等特点而备受关注.据报道，富含酚羟基结构的多酚可与不同性质类药物产生非共价相互作用，自组装成超分子纳米系统，从而实现不同路径的药物递送.同时，多酚自身具备抗肿瘤、抗菌、抗氧化、抗炎和保护心脏等功能，这使得基于多酚的递送系统在疾病治疗方面前景广阔.本综合评述概述了多酚型超分子纳米递送系统构建中包括的超分子相互作用力.根据所负载药物的性质(例如疏水性药物、蛋白质、 DNA等)，分类阐述了不同相互作用力在药物负载中发挥的功能.最后，对当前基于多酚的超分子纳米系统中存在的争议性问题进行了评述总结.本文可为各种新兴的多酚基材料的设计和基础研究提供参考.

钙钛矿太阳能电池的快速发展使其成为新能源领域最具竞争力的光伏器件之一，然而,其在功率转换效率(PCE)和稳定性方面仍有很大的改进空间.本文引入D-苯基甘氨酸甲酯盐酸盐(PGMECl)作为钙钛矿中的添加剂,PGMECl含有的苯环、酯基、—NH_3~+末端和Cl~-离子等多个官能团共同作用,可与未配位的Pb~(2+)反应,钝化钙钛矿中的缺陷,使钙钛矿晶粒更加致密、表面粗糙度下降、电荷载流子的非辐射复合减少,并通过调整能级排列,使其更适合在倒置钙钛矿太阳能电池中传输电荷.实验结果表明,PGMECl改性器件的冠军效率为21.04%,远高于基础器件(17.79%).迟滞的减少也说明离子迁移的减少.含有PGMECl添加剂的器件在空气中[相对湿度(RH)为（40±5）%]黑暗条件下未封装老化1000 h后,功率转换效率仍可保持初始效率的70%,而基础器件在保存500 h后效率降至50%.

表面增强拉曼光谱（SERS）是一种已被广泛应用于疾病诊断、药物筛选及生物分析等领域的光谱检测方法，它不仅可以提供丰富的化学指纹信息，而且具有灵敏度高、抗光漂白和光降解能力强等优点.然而，由于SERS增强基底的结构均一性差和化学分子吸附数量的不确定性，导致检测结果重现性差，其定量分析面临诸多挑战.通过引入内标信号可以消除或减少外部干扰因素，从而实现SERS的准确定量分析.本文首先阐述了内标法的机理，然后介绍了内标法的主要类型，接着举例说明了内标型SERS探针在环境分析、食品药品分析以及生物分析等领域的应用，最后展望了内标型SERS面临的挑战及未来发展方向.

废水中喹诺酮类抗生素作为新污染物引起了广泛的关注,而选择性净化是解决此问题的有效方法之一.本文提出了一种铜络合物活化过氧单硫酸盐(PMS)的均相类Fenton氧化体系,用于去除水体微量喹诺酮(QNs).在较宽的p H范围内, 99%以上的QNs在60 min内可被降解,且免受天然有机质(质量分数高达1%)和各种阴离子(质量分数高达20%)的影响. Cu(Ⅱ)-QNs络合物活化PMS伴随Cu(Ⅲ)-QNs络合物的原位生成,通过分子内电子转移过程促进了QNs的选择性氧化.所产生的Cu(Ⅲ)和·OH在QNs的降解中起到主要和次要作用.

通过缩合聚合反应制备了两种热稳定性高、结晶性好和比表面积大的共价有机骨架(COF-1, COF-2)材料.将它们作为锂离子电池(LIBs)负极材料时,均表现出较高的可逆容量(经过150次循环后，COF-1和COF-2的充电比容量分别为484和327 mA·h/g)、出色的倍率性能(2和10 A/g电流密度下, COF-1和COF-2的可逆容量分别为296, 180 mA·h/g和265, 166 mA·h/g)、超大电流密度下的工作能力(5 A/g电流密度下循环2000次，COF-1和COF-2的充电比容量分别为572和332 mA·h/g)以及极端温度下的运行性能(50和-15℃环境中循环40次后，COF-1和COF-2的充电比容量分别为2101, 218 mA·h/g和1760, 172 mA·h/g).两种COF均具有随着充放电的持续进行,电化学活性基团被激活的能力, COF-1和COF-2在不添加导电剂的情况下循环400次,充电比容量分别从23和16 mA·h/g增长到45和31 mA·h/g;通过对实验数据的分析,证明了在大电流密度以及高温环境等能使离子扩散速率加快的条件下,更有利于这种激活效应的发生.通过对比两种COF材料,发现含有三嗪环结构的COF-1的储锂性能及电化学反应动力学性质优于全部为苯环结构的COF-2,表明芳香环中的C=N可能是一种具有较高电化学活性的基团.

将采用硅胶废料(SGW)制备的多孔二氧化硅(PSD)作为载体,以癸酸-十六醇(DA-HD)作为基础相变材料,制备了复合相变材料癸酸-十六醇/多孔二氧化硅(PSD-DA-HD),并引入膨胀石墨(EG)来增强其导热能力.采用差示扫描量热法(DSC)、热重分析法(TGA)和热常数分析法对复合相变材料的热性能进行了评价.将复合相变材料与水泥砂浆按比例进行共混,形成相变砂浆,研究了相变砂浆在模拟应用实验中的控温能力.结果表明, DA-HD通过物理作用被包裹在PSD孔隙中,负载能力可达61.7%,其焓值为105.6 J/g,负载后的PSD-DA-HD复合相变材料具有定型性.膨胀石墨的引入可使PSD/EG-DA-HD复合相变材料的导热系数增至0.9513 W/(m·K),但其负载能力降至49.5%,焓值变为88.1 J/g. PSD-DA-HD和PSD/EG-DA-HD的最高工作温度为92.2℃,在该温度以下可确保材料具有热稳定性.将PSD-DA-HD和PSD/EG-DA-HD分别与水泥砂浆进行共混,制成的相变砂浆C-PSD-DA-HD和C-PSD/EG-DA-HD均具有良好的储热控温特性,在18～32℃范围内分别可维持12.7和6.7 min.在模拟实验中,与没有相变材料的空白组相比,含有PSD-DA-HD的相变砂浆在18～32℃范围内的控温时间增加了267.92%.

采用溶剂热法合成了一种新型带负电的钍-铁金属氧簇[Th₂Fe₁₀O₄（C₆H₅PO₃）₁₂（CH₃O）₈Cl₄]^6-(Th₂Fe₁₀)，并表征了其晶体结构、化学组成、磁性质和催化性能.单晶X射线衍射数据显示，Th₂Fe₁₀为一种新型十二核Th-Fe金属氧簇，Th（Ⅳ）和Fe（Ⅲ）离子的协同水解、醇解和缩聚反应以及苯基膦酸根的钝化作用促进了该簇合物的形成.Th₂Fe₁₀不仅是第二例被报道的Th-Fe氧簇，也是为数不多的锕系-过渡金属氧簇之一.光性质和磁性质表征结果表明，Th₂Fe₁₀晶体具有显著的吸收可见光的特性，且Fe（Ⅲ）离子间展现出强的反铁磁交换作用.催化反应结果表明，Th₂Fe₁₀具有优良的催化苄胺偶联反应的性能，实现了高达94%的转化率和96%的选择性，且经过多次循环使用后，仍保持良好的催化性能.活性物种清除实验表明，电子、空穴、¹O₂和·OH在催化过程中具有重要作用，并通过电化学测试和电子顺磁共振谱（EPR）进行了验证.基于以上实验结果推测了催化反应机理.

基于氢键结合自组装策略,以富含羟基的高生物相容性煤源腐植酸钠大分子和抗坏血酸为原料,通过绿色经济的室温方法构建了一种低毒水溶性青色荧光碳纳米簇(HAN-CNCs).研究发现，在p H=5.0条件下,Ag~+可与HAN-CNCs表面的C=N/C=O基团配位结合,从而诱导HAN-CNCs发生荧光静态猝灭,实现对Ag~+较宽线性范围(5.0～300μmol/L)和较低检出限(27.5 nmol/L)的特异灵敏检测.进一步观察发现，Ag~+与HAN-CNCs相互作用后,HAN-CNCs在日光灯下由淡黄色变为灰蓝色,在紫外灯下由青色荧光变为蓝紫色,基于此，将HAN-CNCs制作成便携式纸基传感器,通过手机分析测试条颜色的G/B值,实现了Ag~+的视觉比色荧光检测.此外,HAN-CNCs在20～85℃范围内表现出优异的可逆热响应性能,有望作为一种温度传感器.荧光显微镜成像测试发现，HAN-CNCs在选择性检测活细胞中的Ag~+时表现出低生物毒性和优异的细胞渗透性,表明该传感系统可应用于评估人体潜在风险和健康安全.

以三聚氰胺为前驱体，通过热缩聚法制备了块体石墨相氮化碳g-C₃N₄（BCN），并利用不同浓度的H₃PO₄对BCN进行水热处理，制备了质子化改性的g-C₃N₄（PBCN_x），再经二甲基亚砜（DMSO）溶剂纯化，得到相应的PBCN_x-D样品.通过X射线衍射（XRD）、傅里叶变换红外光谱（FTIR）、透射电子显微镜（TEM）、X射线光电子能谱（XPS）、元素分析（EA）和N₂气吸附-脱附测试（BET）对样品进行了表征.结果表明，PBCN_x-D不仅保留了g-C₃N₄的原始结构，而且具有松散的薄层结构、更大的比表面积及更多的氨基缺陷，这些特性提高了其光催化活性.瞬态光电流（TPC）、电化学阻抗（EIS）、光致发光光谱（PL）和紫外-可见漫反射光谱（UV-Vis DRS）分析结果表明，PBCN_x-D的光生电子-空穴对复合率明显降低.BCN在质子化过程中形成了光响应较差的蜜勒胺分子，经DMSO溶剂纯化后，PBCN_x-D的光电化学性能得到进一步提升.在光催化产H₂O₂实验中，PBCN₁₀-D表现出最佳的光催化活性，光照5 h,H₂O₂产率为0.502 mmol/L，为初始BCN的7.17倍.

以线形聚苯乙烯(LPS)薄膜三臂星形聚苯乙烯(3SPS)薄膜作为研究对象,探讨了受限体系中高分子链界面吸附对高分子溶液膜界面稳定性的影响.实验结果表明,吸附在基底上的高分子链对薄膜去润湿的驱动力形成拖拽力,增大了薄膜去润湿的阻力.随着退火时间的延长,线形链和三臂星形链在基底上的吸附量逐渐增加，LPS和3SPS薄膜在丙酮蒸汽中由发生去润湿到稳定存在，孔边在薄膜去润湿过程中由不稳定转变为稳定，去润湿速度逐渐降低，平衡接触角逐渐减小.当退火时间相同时, 3SPS薄膜在丙酮蒸汽中的去润湿速度比LPS薄膜更低;去润湿后3SPS薄膜在基底上的平衡接触角比LPS薄膜更小, 3SPS薄膜的毛细驱动力小于LPS薄膜.

引导锂离子流的均匀分布可以有效抑制锂枝晶的形成-生长,推动锂金属电池的产业化应用.本文采用化学插层法制备出单层或少层、结构完整的MoS_2纳米片,将二维MoS_2纳米片喷涂到静电纺聚丙烯腈(PAN)纤维膜上,制得MoS_2@PAN复合隔膜.MoS_2涂层的引入不仅提高了离子电导率(1.02 mS/cm)、Li~+迁移数(0.59)和电解液亲和性,而且降低了复合隔膜的孔径,使其孔径分布均一.这些特性协同作用,调控了通过MoS_2@PAN复合隔膜的Li~+流分布,促进了Li~+在锂金属表面的均匀沉积,抑制了锂枝晶的形成-生长.因此,MoS_2@PAN复合隔膜组装的Li/Li电池在1 mA/cm~2电流密度下以14 mV的超低过电位可稳定循环长达500 h,循环后的锂金属表面没有明显的枝晶生长.此外,MoS_2@PAN复合隔膜组装的LiFePO_4/Li电池在2C倍率下循环550次后保持92%的初始容量,表现出更稳定的循环性能.通过隔膜调节Li~+通量实现了锂的均匀沉积,为抑制锂枝晶的形成-生长提供了一种可行的策略.

近年来,随着纳米技术的不断发展,多功能纳米复合材料在肿瘤治疗领域得到了广泛应用.因肿瘤的异质性、复杂性以及多样性的特征,使得单一的治疗手段很难达到理想的治疗效果.因此,将多种治疗方式相结合实现肿瘤的联合治疗成为了研究的热点.本文设计了一种新型的纳米治疗平台,在Pt@介孔Au纳米材料（Pt@Au）的表面包覆聚多巴胺（PDA）壳层,并在PDA壳层中负载阿霉素（DOX）,在PDA壳层表面修饰葡萄糖氧化酶（GOx）和NH₂-PEG_5K-cRGD. NH₂-PEG_5K-cRGD可以与肿瘤细胞中过表达的αvβ₃整合素特异性结合,实现纳米治疗平台在肿瘤区域的富集. DOX可以损伤肿瘤细胞的DNA,用于化学治疗.介孔Au和PDA优异的光热性能可以用于光热治疗. GOx可以与肿瘤细胞内的葡萄糖反应生成葡萄糖酸和H₂O₂,实现饥饿治疗. Pt作为常见的类过氧化氢酶可以催化肿瘤细胞内H₂O₂分解生成O₂,缓解肿瘤乏氧微环境,促进饥饿治疗.因此,制备的Pt@Au@PDA-DOX-GOx-cRGD具有化疗-光热治疗-自促进饥饿治疗联合治疗肿瘤的能力.

空气中细微颗粒物（PMs）和病毒能攻击人体呼吸系统，导致呼吸功能受损.尽管生物基可降解聚乳酸（PLA）纳米纤维膜在空气净化领域有显著前景，但现有制备方法难以有效同时调控纤维微观结构、膜形态和驻极体性能.本文提出有机-无机纳米杂化复合协同提升策略，采用静电纺丝PLA@TiO₂和电喷雾咪唑酸分子筛框架-8（ZIF-8）纳米电介质相结合的技术路线制备了PLA@TiO₂/ZIF-8（PLA@T/Z）纳米纤维膜，大幅提升了PLA纳米纤维膜的电活性和表面活性，其介电常数和表面电位分别可达3.47和8.5 kV.在10 N和1 Hz接触-分离循环测试中，PLA@T/Z输出电压高达17.9 V，而在仿人呼吸条件下输出电流为32.1 nA.得益于优异的驻极特性和电荷再生能力，PLA@T/Z展现了超高的PM_0.3过滤性能，在空气流速为85 L/min时能滤除90.4%的PM_0.3，而压降仅为175 Pa；在相对环境湿度（RH）为90%时仍能滤除90.8%的PM_0.3（空气流速为32 L/min）.有机-无机纳米杂化复合体系结构的设计拓展了PLA纳米纤维膜在空气净化和自供能呼吸监测等领域的应用前景.

合成了一种基于锌配合物检测NO的荧光探针CMD-Zn²⁺.以萘并呋喃酰肼和久洛尼定醛为原料,经缩合反应制备了配体CMD,再将它与锌离子结合形成探针CMD-Zn²⁺,该探针可特异性识别NO.利用高分辨率质谱（HRMS）和核磁共振氢谱（¹H NMR）对CMD的结构进行了表征,利用荧光光谱和紫外-可见吸收光谱考察了探针CMD-Zn²⁺对NO的识别性能.实验结果表明,在其它竞争离子存在的情况下,探针CMD-Zn²⁺可特异性快速识别NO,响应时间为30 s,识别NO的检出限为8.23×10^?9 mol/L.此外,探针CMD-Zn²⁺被成功应用于细胞和活鼠的荧光成像研究.

在酸性环境中，最有效的析氢反应（HER）催化剂仍然是铂族金属及其合金.通常，Pt基催化剂载体上活性组分颗粒的大小和分布是影响催化剂活性、选择性和稳定性的重要因素.本文通过纳秒脉冲激光辐照法将具有均匀尺寸分布的高度分散的Pt纳米颗粒负载到多壁碳纳米管（MWCNT）上，并应用于HER.激光辐照MWCNT产生的等离子体可以有效地将H₂PtCl₆还原为金属Pt原子，然后在MWCNT的侧壁上生成直径为2～3 nm的高度分散的Pt纳米颗粒.在激光辐照过程中产生的缺陷会造成部分Pt纳米颗粒嵌入MWCNT壁.与物理混合MWCNT/Pt催化剂相比，L-Pt/MWCNT中Pt（0）和MWCNT之间的电子相互作用促进了反应动力学过程.L-Pt/MWCNT催化剂表现出对HER的高活性和良好稳定性，在电流密度为10 mA/cm²时，过电位为39 mV，其塔菲尔斜率为15 mV/dec.

合成了4种以2-氰基吡啶为电子受体的发光材料,考察了不同电子给体对材料发光性能的影响.研究结果表明，化合物5-(10H-吩噻嗪-10-基)吡啶腈(PTPN)的单晶结构中,吡啶环之间的分子间氢键及吩噻嗪基团之间的C—H···π分子间相互作用使吡啶环与噻吩基团之间形成共平面的构型,导致其发光由薄膜中的520 nm蓝移至400 nm. 4种化合物在聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)薄膜中的发光波长在434～520 nm之间.化合物5-(10H-吩噁嗪-10-基)吡啶腈(PXPN), PTPN和5-[9,9-二甲基吖啶-10(9H)-基]吡啶腈(DAPN)的光致发光量子效率(PLQY)在0.17～0.57之间,具有热激活延迟荧光(TADF)发光性质,延迟荧光寿命在4.1～5.3μs之间,单重态/三重态能隙(ΔEST)在0.045～0.069 eV之间.化合物5-(3,6-二叔丁基-9H-咔唑-9-基）吡啶腈（BCPN）的PLQY为0.91,发光寿命为12.4 ns,为荧光发射.电致发光器件性能测试表明, 4种材料均发射绿光,其中DAPN的综合器件性能最佳,掺杂器件的最大亮度可达2855 cd/m~2,峰值电流效率(CE)、功率效率(PE)和外量子效率(EQE)分别为37.6 cd/A, 12.6 lm/W和10.4%.基于化合物BCPN的器件形成了高效的电致激基复合物,器件的最大亮度可达2367 cd/m~2,峰值CE, PE和EQE分别为29.3 cd/A, 11.5 lm/W和9.4%.该研究表明,氰基吡啶受体能形成稳定的分子间氢键,可用于TADF材料的开发.

为开发出新型杀菌剂候选分子,通过柔性改造吡唑甲酰胺杀菌剂结构中的二元酰胺键得到了一系列潜在靶向真菌琥珀酸脱氢酶(SDH)的新型吡唑乙酰胺分子.借助菌丝生长速率法发现了其中具有广谱抑菌特性的二苯醚联吡唑乙酰胺分子(6l),其在药剂质量浓度为50μg/mL时对水稻纹枯病菌、小麦赤霉病菌和草莓灰霉病菌的抑制效果均优于对照药剂噁霉灵.化合物6l对水稻纹枯病菌的半最大效应浓度(EC_(50)值)为19.92μg/mL,抑菌活性明显优于对照药剂噁霉灵和氟吡菌酰胺(EC_(50)分别为76.74和40.36μg/mL).SDH酶活力测试结果表明,真菌体内的SDH是化合物6l抑制水稻纹枯病菌生长的潜在作用靶标.分子对接研究结果显示,化合物6l分子结构中的二苯醚单元能以多种方式与靶标口袋的关键残基结合,对分子发挥抑菌活性起到了关键作用.研究结果表明,二苯醚联吡唑乙酰胺分子对植物病原真菌具有较显著的抑制作用,在其结构基础上进行深度的优化和改造有望得到可有效防控植物病原真菌的新型杀菌剂候选分子.

炭烟颗粒和NO_x作为柴油机尾气的主要污染物严重危害了人体健康与环境.因此,炭烟与NO_x的催化净化得到了广泛关注.本文设计制备了具有独特孔结构的三维有序大孔（3DOM）ZSM-5分子筛催化剂,并将其作为载体,制备了一系列3DOM ZSM-5担载MO_δ （M=Mn,Fe,Co,Ce,Pr,W）的催化剂.所制备催化剂均具有独特的多级孔结构,有利于炭烟与NO_x等小分子的捕捉与传质,可进一步增强催化剂的催化性能.其中,Mn O_δ/3DOM ZSM-5催化剂具有最佳的同时消除炭烟与NO_x的催化性能,其炭烟燃烧的峰值温度最低（453℃）,80%以上NO转化率的初始温度最低（184℃）且温度窗口较宽（184～362℃）.该催化剂优异的催化性能与其良好的氧化还原性能、丰富的酸位点、充足的活性氧以及丰富的多级孔结构有关.动力学测试结果表明,Mn O_δ/3DOM ZSM-5催化剂具有最高的本征活性.根据催化剂的活性测试和原位漫反射红外光谱（in situ DRIFTS）结果,推断了该催化剂在不同温度下的反应机理.在低温（<300℃）条件下,反应以脱硝为主,主要遵循Eley-Rideal（E-R）机理;在高温条件下（>300℃）主要以炭烟燃烧为主,包括活性氧机理和NO₂辅助机理.

从i BonD有机物键能数据库中手动收集1208个含C, H, O, N和S原子的有机分子,并记录相应的化学键解离能实验值.提出了化学键类型描述符、杂原子描述符和支化度描述符,并与此前提出的原子类型描述符结合,从而更全面地描述目标化学键的周边环境.采用随机森林建立键解离能的预测模型,结果表明目标化学键周围的原子类型和化学键类型的描述符组合建模得到的预测结果最佳,在没有量子化学辅助的情况下得到了较好的预测结果.与已报道的预测结果进行比较发现,本文结果优于文献中的相应结果.此外,还设计了一个应用域算法来初步判断预测结果的质量,重新随机划分训练集和测试集来验证模型的稳定性,与零模型比较来判断模型的可行性.

研究了湿度和有机物小分子等储存耐候条件对声学增强材料谐振频率偏移值的影响,探讨了由不同硅铝比分子筛组成的声学增强材料在不同湿度及有机物小分子气氛中储存后的谐振频率及偏移值的变化规律.研究结果表明,由既定硅铝比分子筛组成的声学增强材料在25℃/50%相对湿度(RH)和25℃/95%RH条件下储存后,其谐振频率偏移值未发生明显变化.氮气吸附实验结果表明, 25℃下氮气分子占据了较少的比表面积,水分子的存在不影响声学增强材料对氮气分子的吸附.在25℃/50%RH条件下放置后,声学增强材料在25℃/95%RH条件下吸附的水分子会逐渐脱附.声学增强材料在不同种类有机物小分子气氛中储存后,其谐振频率偏移值呈不同的变化趋势.对于尺寸较小的有机物小分子,由于存在可逆吸附,声学增强材料的谐振频率偏移值未有明显变化;对于尺寸较大或具有小尺寸端基基团的有机物小分子,由于存在嵌入式吸附,声学增强材料的谐振频率偏移值明显降低.

外泌体作为疾病诊断、监测和治疗的非侵入性生物标志物，在体液中广泛存在.作为细胞间信使，外泌体携带有丰富的蛋白质、核酸和代谢物，目前大多数研究集中在蛋白质和RNA上.最近，外泌体代谢组学在疾病检测和疾病病理生理学研究中展示出临床价值和潜在优势，但仍存在诸多挑战，特别是外泌体分离和代谢物检测.本文综合评述了外泌体分离和代谢物检测方面的技术进展和挑战，并通过案例研究，展示了不同类型体液的外泌体代谢物作为生物标志物在疾病早期诊断和治疗中的潜力.

利用聚L-乳酸（PLLA）和聚D-乳酸（PDLA）链之间建立的立构复合产生强的分子间相互作用，并通过高压电场极化和高倍取向拉伸赋予聚乳酸（PLA）纳米纤维高的取向和细化，同时促进电活性相（β相、立构复合晶）的形成.得益于高取向的纤维形貌和优异的电活性，高取向立构复合化PLA（AS-PLA）纳米纤维膜的介电常数和表面电位分别高达1.68和5.4 kV.同时，AS-PLA纳米纤维膜表现出卓越的过滤性能和摩擦电性能，特别是PDLA添加量为40%时制备的PLLA/PDLA40纳米纤维膜，即使在85 L/min的高气流量下对超细空气颗粒物（PM0.3）的滤除效率仍达到90.51%，且空气阻力仅为240.6 Pa，明显优于纯PLA纤维膜（滤除效率80.34%，空气阻力251.4 Pa）.此外，在高湿度（RH=70%）和高强度呼吸气流（85 L/min）条件下，由AS-PLA纳米纤维膜作为摩擦电活性层组装的摩擦纳米发电机（TENG）过滤器仍显示出优异的PM_0.3去除效率，达到95.02%，远远超过普通PLA过滤器（去除效率仅为89.50%），表现出强的电荷再生能力.电活性的提高显著改善了纳米纤维膜的初始极化能力和摩擦电性能，在保证纤维膜初始电荷充足的同时可依赖摩擦电效应实现电荷再生，在不牺牲空气阻力的前提下实现长效过滤.

以沥青为碳源、聚氨酯泡沫为模板,通过浸渍、固化和碳化等步骤制备了一系列镍/氮共掺杂自支撑泡沫碳电极,采用扫描电子显微镜、透射电子显微镜、氮气吸附-脱附分析、拉曼光谱和X射线光电子能谱等手段对材料进行了表征.结果表明,制备的泡沫碳电极为三维大孔骨架结构,表面具有缺陷位和Ni—N配位结构,通过改变碳化温度可调控N含量,进而实现对Ni—Nx活性位含量的调控.将该泡沫碳电极作为电还原CO₂的自支撑电极,可得到H₂/CO摩尔比稳定可控的合成气.在-0.9～-1.3 V（vs. RHE）电位窗口内, H₂/CO摩尔比可从1/2调整至2/1.反应10 h后,在900℃下得到的泡沫碳电极的电流密度为5.7 mA/cm², H₂/CO摩尔比约为1/1.

界面光热水蒸发是极具研究前景的有机污水纯化技术，但也存在有机污染物在光热蒸发器表面沉积的问题.为此，本文将具有光催化效应的纳米TiO₂引入到多孔泡沫碳光热吸收体中制备了复合光热催化蒸发器（CF@RT），并对复合材料的结构和光热催化性能进行了分析.结果表明，CF@RT中生长有大量直径约10 nm的一维TiO₂纳米棒，纳米棒均匀分散在泡沫碳表面和孔结构中；TiO₂的引入有效拓宽了材料对光的响应范围，使复合材料具备光热和光催化双功能；多孔泡沫碳通过吸收可见-红外光转换为热能实现水的蒸发，一维TiO₂则通过吸收紫外光形成电子-空穴对，并通过氧化还原反应实现污染物降解.同时，泡沫碳和TiO₂的结合还使光热和光催化之间存在协同促进效应，光催化过程能抑制污染物沉积，促进光热水蒸发性能持续提升，光热效应又可加速光生电子-空穴对的分离和迁移，促进光催化降解.在太阳光照射下，最优体系CF@RT160在2.5 h内使MB降解率达到74%，光热水蒸发率为0.89 kg·m^-2·h^-1，且经4次循环后，水蒸发率提升至0.95 kg·m^-2·h^-1.

羟基自由基（^·OH）是一种有代表性的活性氧物质（ROS）,可与DNA分子反应导致DNA损伤.研究结果表明,^·OH与鸟嘌呤（G）反应具有氢键依赖特性,反平行三链中G碱基氢键环境与已报道的体系不同,且更复杂,可能导致反平行三链中^·OH与G碱基衰变反应不同.基于此,本文选取反平行三链碱基对GGC为模型,通过结构分析、最高占据轨道计算、构建C4,C5,C8加成和夺氨基氢（-H2）反应吉布斯自由能面等研究了氢键对G与^·OH反应的影响.结果显示,^·OH可与第三条链中的G碱基通过直接夺氢反应生成中性自由基G（-H2）^·;C8加成自由基在O₂参与时易生成8-oxoG,能垒低于夺氢路径,为主反应通道,但夺氢路径可与之竞争;此外,离子对中间体稳定性受氢键影响,在GGC碱基对中,羟基化自由基比离子对中间体更稳定.

偶氮苯和氧化偶氮苯类化合物在颜料、光学材料、荧光探针和光电器件等领域具有广泛的应用前景.目前,已发展了不同的催化剂和氧化剂用于苯胺氧化偶联制备偶氮苯及氧化偶氮苯类化合物,其中开发绿色环保的氧化体系一直是该研究领域的热点和难点问题.本文综合评述了分别以双氧水和氧气作为氧化剂时,催化苯胺选择性氧化制备偶氮苯及氧化偶氮苯类化合物的研究进展,同时探讨了苯胺氧化的机理,主要包括亚硝基苯中间体机理与自由基偶联机理.最后,总结了催化剂合成和催化机制方面存在的潜在问题和挑战,并对未来的研究方向进行了展望,从而为相关领域的发展提供借鉴.

流程工业颗粒物成分的在线检测具有低延时、安全可靠及低成本等要求,目前没有适合的技术手段.微波等离子炬（Microwave plasma torch,MPT）原子发射光谱法具有直接进样、成本低及装置安全可靠等优点,有潜力成为工业在线检测的重要手段.本文基于MPT装置对水泥样品进行直接进样分析,并针对工业应用场景中标准样品受限的问题,采用单样本定标技术（Single sample calibration,SSC）进行定量分析.SSC法中的线性假设容易受到等离子体参数波动的影响,导致精度下降.为此,提出了一种基于参数标准化的SSC算法PS-SSC（SSC based on parameter standardization）,通过激发温度和电子数密度对谱线强度进行修正以提高SSC的定量精度.为了评估MPT和PS-SSC方法联用在水泥成分快速分析中的有效性,将GSB 08-2985-2013标准水泥粉末气溶胶直接引入MPT中进行定量分析,并将PS-SSC与现有定量方法进行比较.与传统SSC方法相比,PS-SSC方法的决定系数R²由?0.81～0.81提高到0.39～0.88,平均相对误差由4.39%～10.33%提高到1.55%～5.83%,平均相对标准偏差由2.89%～9.40%提高到2.28%～6.50%,展现了该方法在工业在线成分检测中的应用潜力.

以柠檬酸、尿素和丙烯腈为原料,乙醇为溶剂,通过一步溶剂热法制备了氮掺杂碳化聚合物点（NCPDs）,其粒径分布范围约为12～22 nm. NCPDs粉末不仅可发射黄色荧光(λ_em=570 nm),而且荧光强度和发射峰位置具有显著的浓度依赖性.将NCPDs分散在硅溶胶中制备成NCPDs质量分数为0.15%～45%的NCPDs/硅溶胶复合薄膜,该复合材料的固态荧光发射波长随NCPDs的浓度增加逐渐从蓝色红移至红色（453～638 nm）,且具有良好的稳定性.将NCPDs应用于发光二极管（LEDs）,可构建蓝光到红光的多色LEDs.此外, NCPDs优异的固态荧光性能使其在指纹识别领域展示出潜在的应用前景,因此评估了其在指纹识别中的适用性.

温度响应相变材料（PCMs）的微区黏度和自由体积等性质在熔点附近会发生可逆且快速的变化,这种变化可以放大荧光探针的响应性.本文合成了2个对高黏度具有比率响应发光的新型三芳基硼化合物4-(1-{4-[双（4-溴-2,3,5,6-四甲基苯基）硼烷基]-2,3,5,6-四甲基苯基}哌啶-4-基)吗啉（MPDB1）和4,4-({[（4-溴-2,3,5,6-四甲基苯基）硼烷二基]双（2,3,5,6-四甲基-4,1-亚苯基）}双（哌啶-1,4-二基）)二吗啉（MPDB2）,并将其与相变材料结合,制备了高灵敏度比率荧光温度计.由于化合物的高黏度响应性质,其在相变材料中的温度荧光响应范围低于体系熔点,因此得到在量程范围内为纯固体的相变材料荧光温度计,具有良好的加工性.作为黏度探针,一取代的MPDB1的荧光响应范围为100～3000 mPa·s,灵敏度高；而二取代的MPDB2则在100～46000 mPa·s的黏度区域有荧光响应,覆盖范围广.作为温度探针,MPDB1-聚乙二醇20000（PEG20000）体系的荧光温度响应区间为-10～50℃,最大相对灵敏度（S_r）为3.5%（10℃）,绝对灵敏度（S_a）为4.6%（30℃）,灵敏度较高,且其温度测量范围可以通过取代基数目和选用不同熔点的聚乙二醇介质调整,具有较强的适用性.

基于以1-(2-吡啶偶氮)-2-萘酚(PAN)为协同添加剂、用于印制电路板(PCB)通孔均匀增厚的酸性硫酸铜电子电镀配方及工艺,通过电化学计时电流法阐明了单一添加剂及各添加剂间协同作用对铜电结晶过程的影响机制.聚乙二醇(PEG)破坏铜成核过程,聚二硫丙烷磺酸钠(SPS)与PAN不影响铜成核行为的发生, PEG, SPS和PAN共同作用可进一步促进铜晶核的形成.通过电化学原位拉曼光谱从分子层面证实了添加剂PEG和SPS均可促进PAN在铜电极表面吸附.通过扫描电子显微镜分析了添加剂对铜镀层形貌的影响,只有SPS可细化铜镀层颗粒, PEG, SPS和PAN协同作用有利于获得颗粒更加细小且均匀的铜镀层.通过X射线衍射分析揭示了铜镀层晶面取向及添加剂吸附的晶面位点, PEG和PAN均易吸附于(111)晶面,抑制(220)晶面择优；而SPS易吸附于(220)晶面,促进(220)晶面择优. PEG和SPS共同作用可使铜沿着(111),(200)和(220)晶面生长,(200)为相对的择优晶面. 3种添加剂间复杂的协同作用促使铜进一步沿(111)和(200)晶面择优生长.

以聚乳酸(PLA)为代表的可降解塑料被认为是传统石油基塑料的合适替代品.然而, PLA自然降解的时间较长,同时伴随着CO2的排放.因此,升级回收PLA更有利于实现可持续发展.本文通过将沸石咪唑酯骨架(ZIF-67)生长在Beta沸石表面,制备了一种Beta@ZIF-67复合材料.该材料可以实现废弃PLA塑料的高效催化降解,在180℃下反应4 h即可将日常生活中所用PLA塑料完全转化为乳酸甲酯(产率高达76.4%).这种高催化效率得益于复合材料开放的孔道结构和较大的比表面积,以及ZIF-67(Lewis酸/碱)与Beta分子筛(Br?nsted酸)所提供活性位点的协同作用.本研究为沸石分子筛复合催化剂的设计合成及用于聚乳酸塑料催化降解提供了新的途径.

随着地球大气中臭氧（O₃）浓度的逐年升高,臭氧已成为大气污染治理的一个重要污染物.羟基自由基光催化反应对臭氧消除性能偏低,仅提高羟基自由基产量的改性方法已不适用于臭氧光催化消除.本文以Bi₂WO₆为基础,先后进行了Fe掺杂以及TiO₂负载,制备了一系列Fe-Bi₂WO₆@TiO₂复合材料,并对复合材料进行了物性表征及臭氧催化活性测试.结果表明, Fe-Bi₂WO₆@TiO₂材料具有典型的包覆结构,表现出可见光响应并激发了氯自由基的生成.氯自由基作为消除O₃的活性物种，驱动了一种类似“臭氧层空洞效应”的光化学反应机制,即表面氯化的TiO₂受光激发产生氯自由基,引发链式反应,大幅提升了臭氧分解的性能.Fe-Bi₂WO₆@TiO₂对O₃的消除率最大为93%.氯自由基的引入以及复合材料可见光响应的拓展,可大幅提升光催化臭氧消除能力.

分别采用合成的Sm₂O₃（Sm₂O₃-Ⅰ）填料与商用Sm₂O₃（Sm₂O₃-Ⅱ）填料制备了Sm₂O₃/碳化硼（B4C）/高密度聚乙烯（HDPE）复合材料,并用于中子和伽马辐射屏蔽. X射线衍射（XRD）结果表明, Sm₂O₃-Ⅰ填料属于立方晶系、体心立方晶格、 Ia■（206）空间群;而Sm₂O₃-Ⅱ填料中存在两种物相,一种为单斜晶系、简单单斜格子、 C2/m（12）空间群,另一种为立方晶系、体心立方晶格、 Ia■（206）空间群.场发射扫描电子显微镜（FESEM）和比表面积分析结果表明, Sm₂O₃-Ⅰ填料微观形貌为带狭缝的微米板结构,其Brunauer-Emmett-Teller（BET）比表面积(S_BET)为5.15 m²/g; Sm₂O₃-Ⅱ填料中存在由两种物相导致的板状团聚体与无特定形貌团聚体两种微观形貌,其SBET为2.47 m²/g.合成的微米板Sm₂O₃-Ⅰ/B₄C/HDPE复合材料的熔融温度（T_p）和屈服应力（σ_y）分别为140.6℃和22.6MPa,优于商用Sm₂O₃-Ⅱ/B4C/HDPE复合材料.中子和伽马辐射屏蔽测试结果表明,尺寸均一且具有高BET比表面积的微米板Sm₂O₃-Ⅰ填料可提高复合材料的中子和伽马辐射屏蔽性能.厚度为15 cm的10%Sm₂O₃-Ⅰ/20%B₄C/70%HDPE（质量分数）复合材料对²⁵²Cf中子源的中子屏蔽率达98.4%,对¹³⁷Cs伽马源的伽马辐射屏蔽率达71.7%,均高于采用商用Sm₂O₃-Ⅱ作为填料的复合材料.

利用CH₄和CO₂反应直接合成乙酸是一个100%原子经济同时转化CH₄并减排CO₂的有效方法.水滑石因具有比表面积大、热稳定性高、活性组分分散性好及适宜的酸-碱性被广泛用于CH₄和CO₂转化反应中,而Pd常被认为是C—C键偶联的活性中心.本文以Mg/Al摩尔比分别为1.5, 3, 5, 7, 9的镁铝水滑石（MgAlLDH）为载体,采用离子交换法制备了Pd负载量（质量分数）为5%的Pd/LDH催化剂，并用于CH₄-CO₂两步梯阶转化直接合成乙酸；通过XRD, ICP，氮气吸附-脱附，XPS, NH3-TPD, CO₂-TPD和in situ DRIFTS等表征方法对催化剂的结构和表面酸碱性进行了分析.结果表明，由Mg/Al摩尔比为5的LDH载体制备的MA5催化剂乙酸收率最高（61.8μmol·gc-a1t·h-1）,且液相产物只有乙酸；其收率与催化剂中强酸量和表面Pd0/（Pd2++Pd0）比呈正相关.催化剂的快速失活源于水滑石结构的坍塌,进而引起催化剂表面中强酸量大幅减少.原位红外漫反射光谱结果显示，CH₄在Pd/LDH催化剂表面解离生成CH_x^*中间体和H质子, CO₂直接插入CH_x^*形成CHx COO*,之后进一步加氢生成乙酸,或CO₂与H质子结合生成COOH*中间体,之后与CH_x^*发生偶联形成CH_xCOOH*,最后再加氢得到乙酸．

以葡萄糖、乙二胺、浓盐酸和浓磷酸作为反应前体,采用一步水热法合成了一种蓝绿色的荧光碳点NPCl-CDs,并以此构建了NPCl-CDs/Fe³⁺荧光探针用于实际样品中L-半胱氨酸（L-Cys）的定量检测.实验结果表明,在NPCl-CDs中加入Fe³⁺可使NPCl-CDs的荧光猝灭,当向NPCl-CDs/Fe³⁺猝灭体系中引入L-Cys时,体系的荧光强度得以恢复.由此构建了一种用于L-Cys定量检测的新型“开-关-开”NPCl-CDs/Fe³⁺-L-Cys荧光传感系统.该方法在5.8～60.0μmol/L浓度范围内呈现较宽的线性区域,检出限为0.052μmol/L.该荧光传感系统对L-Cys表现出良好的选择性,对实际样品中L-Cys的检测具有潜在的应用价值.

将ε-聚赖氨酸(EPL)抗菌肽接枝到明胶上,合成ε-聚赖氨酸改性明胶(GEL-E)后,以GEL-E、羧甲基壳聚糖(CMC)和氧化硫酸软骨素(OCS)为原料,制备了一种具有可注射性、自愈合性及抗菌性的多功能快速凝胶化水凝胶——GEL-E/CMC/OCS水凝胶.该水凝胶具有较高的储能模量、弹性形变性能、自愈合性能、可注射性能以及抗菌性能.将甘草酸二钾(DG)载入水凝胶,赋予水凝胶抗炎特性以及促伤口愈合能力.初步评价了水凝胶的释药行为.结果表明,药物释放可达100%.同时,评价了载药后水凝胶的细胞相容性以及促细胞迁移能力,发现水凝胶对细胞的毒性很低,且可以促进细胞迁移.研究结果表明,该水凝胶具有良好的力学性能、生物相容性以及促细胞迁移能力,在促进伤口愈合领域具有广阔的应用前景.

针对目前C_2燃料反应机理中存在的诸多问题,本文采用极小化反应网络方法,在特定化学分辨率条件下构建了乙烯、乙烷和乙醇等典型C_2燃料的燃烧反应机理.构建的C_2单组分机理具有简洁的反应网络,采用可逆反应形式,并对反应方向在形式上进行了统一.在动力学参数方面,采用经典Arrhenius方程(A, E_a)双参数形式,在保证物理意义的同时有利于参数优化. C_2机理构建过程中避免了机理简化步骤,能够大幅减少物种数和反应数.动力学模拟结果表明,构建的C_2燃烧反应机理在保持较小尺寸的同时有较高的可靠性,并为机理的实际工程应用降低计算成本带来便利.

细胞内或细胞间的微空间使得生物体内的各种酶促反应能够高效有序地进行.基于此,本文结合天然酶-纳米酶二者的优势,构筑了一种模拟体内酶促级联反应的微囊反应器.首先，以天然硅铝酸盐矿物埃洛石纳米管（HNTs）为载体,在其表面原位生成具有类辣根过氧化物酶活性的四氧化三铁（Fe_3O_4）；随后,将其作为囊壁材料封装天然葡萄糖氧化酶（GOx）,构筑GOx@Fe_3O_4-HNTs微囊反应器.当向体系中加入葡萄糖时,微囊反应器内的GOx先将葡萄糖转化为葡萄糖酸和过氧化氢（H_2O_2）,之后H_2O_2继续被囊壁中的Fe_3O_4催化转化为羟基自由基,触发底物3,3',5,5'-四甲基联苯胺（TMB）显色.其中,Fe_3O_4-HNTs作为囊壁材料不仅使囊内GOx免受外界环境干扰,还可与GOx构建级联催化反应体系,这种酶-纳米酶微囊化级联体系具有比天然酶系统更优异的催化性能和反应稳定性.此外,因磁性Fe_3O_4的参与,材料还具有可回收性和重复使用性.这种酶-纳米酶复合微囊反应器为模拟生物体内限域环境下的多酶反应体系提供了新方法,同时为后续生物分析与仿生催化领域的进一步研究奠定了基础.

合成了4种在二氢苊骨架上连接咔唑或三苯胺电子给体和氰基苯电子受体的发光材料,考察了电子给体连接方式及种类对材料光电性能的影响.目标化合物的单晶结构分析结果显示,位阻导致给/受体与二氢苊骨架不共平面,从而降低了共轭程度,消除了分子间π-π堆积作用,分子间依靠大量的C—H…π分子间相互作用稳定,只有3CzAB存在分子内π-π堆积作用.4种化合物均具有非常高的热稳定性,5%热失重温度（T_(d,5%)）高于343℃.这些材料在PMMA薄膜中的发光均为深蓝光发射(403～432 nm),光致发光效率高(0.60～0.94),荧光寿命为5.4～8.6 ns.电致发光性能测试结果表明,以三苯胺为给体的材料PaAB的电致发光性能最佳,最大亮度可达2427 cd/m,峰值电流效率、功率效率和外量子效率分别为2.43 cd/A,1.53 lm/W和1.58%,色坐标（CIE_(x,y))为(0.15,0.09),为深蓝光发射.

针对目前水环境中抗生素污染严重的问题,使用简单的溶剂热法制备了CuBi_2O_4/Bi_2WO_6(CBWO)Z型异质结催化剂.扫描电子显微镜分析结果表明，其结构为棒状和纳米片状.能量色散元素图谱显示，Cu,W,Bi和O元素均匀分散在CBWO-60中；使用X射线衍射和傅里叶变换红外光谱探究了催化剂的晶体结构和化学键、官能团组成；BET表征结果证明，CBWO-60具有较高的比表面积.X射线光电子能谱（XPS）证明Cu~+和Cu~(2+)共存,促进了芬顿（Fenton）反应的循环进行，XPS结合能的位移证明了异质结中CuBi_2O_4和Bi_2WO_6之间具有强的电子相互作用,而不是物理混合；使用紫外-可见漫反射光谱和价带-X射线光电子能谱分析了异质结的能带结构；利用光致发射光谱、电化学阻抗谱和瞬态光电流响应谱探究了催化剂的电荷转移情况.在该系列催化剂中,CBWO-60在光电类芬顿（PEF-like）体系中对环丙沙星（CIP）的降解效率最高,90 min时,降解效率为98.0%.同时,溶液初始pH在2～6范围时,体系始终能够维持有效的CIP去除效率,与传统芬顿体系相比,该体系的pH应用范围得到了有效拓宽.在PEF-like体系中,CBWO-60对喹诺酮类、磺胺类和四环素类抗生素均表现出较强的降解能力,充分证明了CBWO-60的普适性.CBWO-60在连续5次循环实验后，对CIP仍保持87.8%的降解率,并且反应后催化剂的晶体结构没有发生改变.根据高效液相色谱-质谱的结果,提出了CIP降解的5种可能途径.