MOδ/3DOM ZSM-5催化剂的制备及同时消除炭烟和NOx的催化性能

王斓懿, 王世伟, 陈心宇, 于迪, 张春雷, 范晓强, 于学华, 赵震

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高等学校化学学报 ›› 2025, Vol. 46 ›› Issue (02) : 111-126.

MOδ/3DOM ZSM-5催化剂的制备及同时消除炭烟和NOx的催化性能

  • 王斓懿, 王世伟, 陈心宇, 于迪, 张春雷, 范晓强, 于学华, 赵震
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摘要

炭烟颗粒和NOx作为柴油机尾气的主要污染物严重危害了人体健康与环境.因此,炭烟与NOx的催化净化得到了广泛关注.本文设计制备了具有独特孔结构的三维有序大孔(3DOM)ZSM-5分子筛催化剂,并将其作为载体,制备了一系列3DOM ZSM-5担载MOδ (M=Mn,Fe,Co,Ce,Pr,W)的催化剂.所制备催化剂均具有独特的多级孔结构,有利于炭烟与NOx等小分子的捕捉与传质,可进一步增强催化剂的催化性能.其中,Mn Oδ/3DOM ZSM-5催化剂具有最佳的同时消除炭烟与NOx的催化性能,其炭烟燃烧的峰值温度最低(453℃),80%以上NO转化率的初始温度最低(184℃)且温度窗口较宽(184~362℃).该催化剂优异的催化性能与其良好的氧化还原性能、丰富的酸位点、充足的活性氧以及丰富的多级孔结构有关.动力学测试结果表明,Mn Oδ/3DOM ZSM-5催化剂具有最高的本征活性.根据催化剂的活性测试和原位漫反射红外光谱(in situ DRIFTS)结果,推断了该催化剂在不同温度下的反应机理.在低温(<300℃)条件下,反应以脱硝为主,主要遵循Eley-Rideal(E-R)机理;在高温条件下(>300℃)主要以炭烟燃烧为主,包括活性氧机理和NO2辅助机理.

关键词

MOδ/3DOM ZSM-5催化剂 / 炭烟燃烧 / NOx去除 / 反应机理

中图分类号

O643.36 / X701

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王斓懿, 王世伟, 陈心宇, 于迪, 张春雷, 范晓强, 于学华, 赵震. MOδ/3DOM ZSM-5催化剂的制备及同时消除炭烟和NOx的催化性能. 高等学校化学学报. 2025, 46(02): 111-126

基金

国家自然科学基金(批准号:22402129,22072095,22372107); 国家重点研发计划项目(批准号:2022YFB3506200,2022YFB3504100); 辽宁省教育厅高等学校基本科研项目(批准号:LJ202410166024); 辽宁省研究生教育教学改革研究资助项目(批准号:LNYJG2023280,LNYJG2022400); 辽宁省优秀青年科学基金(批准号:2022-YQ-20); 辽宁省兴辽英才计划项目(批准号:XLYC2203007,XLYC 2203138); 沈阳师范大学博士启动基金(批准号:BS202416)资助

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