一种钍-铁金属氧簇的合成、结构、磁性及在催化苄胺偶联反应中的应用

王春晖, 张洋, 韩哲, 高原, 何普涌, 范超越, 邱杰

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高等学校化学学报 ›› 2025, Vol. 46 ›› Issue (03) : 7-16.

一种钍-铁金属氧簇的合成、结构、磁性及在催化苄胺偶联反应中的应用

  • 王春晖, 张洋, 韩哲, 高原, 何普涌, 范超越, 邱杰
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摘要

采用溶剂热法合成了一种新型带负电的钍-铁金属氧簇[Th2Fe10O4(C6H5PO312(CH3O)8Cl4]6-(Th2Fe10),并表征了其晶体结构、化学组成、磁性质和催化性能.单晶X射线衍射数据显示,Th2Fe10为一种新型十二核Th-Fe金属氧簇,Th(Ⅳ)和Fe(Ⅲ)离子的协同水解、醇解和缩聚反应以及苯基膦酸根的钝化作用促进了该簇合物的形成.Th2Fe10不仅是第二例被报道的Th-Fe氧簇,也是为数不多的锕系-过渡金属氧簇之一.光性质和磁性质表征结果表明,Th2Fe10晶体具有显著的吸收可见光的特性,且Fe(Ⅲ)离子间展现出强的反铁磁交换作用.催化反应结果表明,Th2Fe10具有优良的催化苄胺偶联反应的性能,实现了高达94%的转化率和96%的选择性,且经过多次循环使用后,仍保持良好的催化性能.活性物种清除实验表明,电子、空穴、1O2和·OH在催化过程中具有重要作用,并通过电化学测试和电子顺磁共振谱(EPR)进行了验证.基于以上实验结果推测了催化反应机理.

关键词

异金属氧簇 / 钍-铁氧簇 / 磁性 / 催化性能 / 苄胺偶联反应

中图分类号

O621.251

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王春晖, 张洋, 韩哲, 高原, 何普涌, 范超越, 邱杰. 一种钍-铁金属氧簇的合成、结构、磁性及在催化苄胺偶联反应中的应用. 高等学校化学学报. 2025, 46(03): 7-16

基金

国家自然科学基金(批准号:22076152,22276147,21806127)资助

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