2024年, 第45卷, 第01期　
刊出日期：2024-01-10

  

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  低成本季铵盐类多孔材料的合成及氨气吸附性能

  杨玉婷, 丛明晓, 景晓飞, 刘佳

  高等学校化学学报. 2024, 45(01): 9-15.

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  氨气是雾霾的主要污染源之一,开发高效的氨气吸附材料是一种有效的防治方法.本文选用4,4′-联吡啶、α,α′-二溴-对二甲苯和1,2,4,5-四(溴甲基)苯作为构筑单元,利用无需催化剂且操作简便的季铵化反应,原位合成了具有路易斯酸活性位点的多孔材料PAF-C1和PAF-C2.得益于骨架中路易斯酸位点的存在,这两种材料均具有良好的氨气吸附性能.其中,PAF-C2骨架中含有更多的路易斯酸位点,因此具备更优异的氨气吸附性能,在298 K和1×10~5 Pa条件下其氨气吸附量可达5.5 mmol/g.此外,探究了材料的合成条件(温度、溶剂和保护气体)、原料用量及合成方式的影响.结果表明,以上不同反应条件制备的材料均保持优良的氨气吸附性能,从而使实现工业化合成高效氨气吸附材料成为可能.
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  基于光诱导电子转移的比率型发光传感器定量检测生物样本中的多巴胺

  朱润芝, 王怡, 纳佳雪, 曹乐乐, 张辉, 王迎辉, 孟哲

  高等学校化学学报. 2024, 45(01): 16-25.

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  长余辉发光材料是一种光致发光材料,在激发停止后以光的形式将储存的能量缓慢释放出来,因其优异的光学性能而在生物传感和生物成像领域得到广泛应用.本文将发光性能优异的双发射长余辉纳米粒子Sr_(2.992)Mg_(0.9)Si_2O_8∶0.008Eu~(2+),0.10Mn~(2+)(SEM)和酪氨酸酶(Tyrosinase,TYR)共价偶联,开发了一种比率型发光传感器(SEM-TYR),其可避免自发荧光干扰和外部干扰,可用于高灵敏、高选择性检测生物样本中的多巴胺(DA).当DA存在时,酪氨酸酶将其氧化生成多巴醌,依据光诱导电子转移(PET)原理,SEM-TYR光致激发的电子部分转移至电子受体多巴醌,导致SEM-TYR中680 nm红色余辉猝灭.在最优实验条件下,双发射余辉猝灭比值Δ(I_(680)/I_(460))与DA浓度呈良好的线性关系,线性范围为0.2～10μmol/L(R~2=0.9965),检出限为40 nmol/L.将该方法用于生物样本血清、尿液及汗液中DA的检测,回收率分别为94.8%～104.0%,91.3%～101.6%和97.4%～105.2%,RSD<6.8%(n=10).所开发的比率型发光传感器用于生物样本中DA的检测具有潜在的应用前景.
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  一锅法合成可印刷室温磷光二氟化硼衍生物

  张兴红, 耿鹏, 向娟娟, 晏佳莹, 毛妙付, 肖述章

  高等学校化学学报. 2024, 45(01): 26-31.

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  纯有机室温磷光(RTP)材料因其潜在的应用价值而备受关注.迄今,多数已报道的有机RTP材料在晶态下发射出较强的RTP,但在溶液加工过程中易生成无定形态,从而失去RTP性能.本文通过一锅法两步反应,合成了含有多个甲氧基的二氟化硼衍生物(BF2-t PMO).晶体结构分析表明,多个甲氧基的存在构建了有效的分子间非共价相互作用.这些非共价键作用可抑制分子运动,保持较高的发光效率.此外,这些非共价键作用能够使其在溶剂处理后依然保持晶态性质,进而保持RTP性能.实验结果表明, BF2-t PMO可溶解在不同溶剂中且在溶剂蒸发后仍能保持相同的RTP特性,为易加工型RTP材料的设计提供了有效的策略.
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  无金属黑色素纳米酶用于肝纤维化治疗

  李婷婷, 岳彩凤, 霍媛青, 纪慧芳, 张瑞平

  高等学校化学学报. 2024, 45(01): 32-40.

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  以5,6-二羟基吲哚为单体,通过自由基聚合反应合成了无金属黑色素纳米酶(MeNPs),并探究了其治疗肝纤维化的作用.结果表明,MeNPs纳米酶为单分散球形结构,粒径为(91.3±2.6) nm,具有类超氧化物歧化酶(SOD)和类过氧化氢酶(CAT)活性,其催化活性遵循典型的Michaelis-Menten动力学,Michaelis-Menten常数(K_m)和最大反应速度(V_(max))分别为1.01 mmol/L和8.49×10~(-6) mol/(L·s).细胞计数试剂盒（CCK-8）等体外细胞实验结果证实MeNPs对H_2O_2诱导的氧化应激具有细胞保护作用.经MeNPs纳米酶治疗的肝纤维化小鼠的炎症因子IL-6,TNF-α,IL-1β和趋化因子CXCL-1水平显著降低;肝脏损伤指标ALT,AST和肝组织H&E染色均显示MeNPs干预肝纤维化的良好疗效.本文研究结果对于构建安全、高效的自由基清除纳米酶具有一定的指导意义,也为肝纤维化的治疗提供了理论依据和物质基础.
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  利格列汀多晶型研究

  刘奇, 刘沫毅, 董思雨, 王学重, 何运良

  高等学校化学学报. 2024, 45(01): 41-50.

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  研究了利格列汀复杂的晶型现象及其晶格中的构象变化.通过培养利格列汀的单晶并进行X射线单晶衍射分析,首次得到了包括晶型A在内的3种晶体结构；结合文献已报道的2种晶体结构,分析了各晶体结构的特点及其晶格中的分子构象.研究结果表明, 5种晶体里存在晶型A和晶型F两种晶型,其中晶型F为准多晶型,可以包含多种溶剂,形成通道型溶剂合物,其晶格参数随包含的溶剂略有变化.晶型A的构象与晶型F的构象存在较高能垒,导致2种晶型难以互相转化.晶型F不同溶剂合物之间的分子构象并不完全相同,在粉末X射线衍射(PXRD)谱图上也有显著差异.最后,通过混悬转晶和热分析等方法研究了晶型之间的转化关系.
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  以二氢苊骨架构建的深蓝光有机电致发光材料

  王妍, 张富俊, 张校宇, 徐佳惠, 童碧海, 陈平, 孔辉

  高等学校化学学报. 2024, 45(01): 51-60.

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  合成了4种在二氢苊骨架上连接咔唑或三苯胺电子给体和氰基苯电子受体的发光材料,考察了电子给体连接方式及种类对材料光电性能的影响.目标化合物的单晶结构分析结果显示,位阻导致给/受体与二氢苊骨架不共平面,从而降低了共轭程度,消除了分子间π-π堆积作用,分子间依靠大量的C—H…π分子间相互作用稳定,只有3CzAB存在分子内π-π堆积作用.4种化合物均具有非常高的热稳定性,5%热失重温度（T_(d,5%)）高于343℃.这些材料在PMMA薄膜中的发光均为深蓝光发射(403～432 nm),光致发光效率高(0.60～0.94),荧光寿命为5.4～8.6 ns.电致发光性能测试结果表明,以三苯胺为给体的材料PaAB的电致发光性能最佳,最大亮度可达2427 cd/m,峰值电流效率、功率效率和外量子效率分别为2.43 cd/A,1.53 lm/W和1.58%,色坐标（CIE_(x,y))为(0.15,0.09),为深蓝光发射.
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  气体介质绝缘强度的化学键组合理论

  衡盼盼, 张咪, 侯华, 王宝山

  高等学校化学学报. 2024, 45(01): 61-68.

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  寻找能够替代SF_6的新型绝缘气体介质非常具有挑战性,采用构效关系模型进行虚拟筛选是发现目标替代气体的有效手段.受计算资源限制,亟需发展准确快速计算气体绝缘强度的理论方法.本文建立了基于化学键理论的气体绝缘强度计算方法,根据分子的价键结构确定化学键类型和数目,优化各化学键的特征绝缘强度,累加获得任意气体的绝缘强度.与63种气体的实验结果相比,理论值与实验值的相关系数和均方根误差分别为0.970和0.16,能够满足高通量虚拟筛选的计算需求.揭示了气体绝缘强度与化学键的内在关联,提出了若干具有应用潜力的新型绝缘气体分子结构.
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  磷酸在GO插层阶段的功能化调控及机理

  王佳瑞, 李春丽, 程佳豪, 郝亚玲, 周楠, 杨鹏

  高等学校化学学报. 2024, 45(01): 69-79.

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  针对氧化石墨烯(GO)制备过程中插层阶段的调控及机理研究对GO功能化应用于电极材料具有重要的研究意义.本文在改进Hummers法的基础上,向H_2SO_4插层剂中加入不同体积的H_3PO_4,制备了不同氧化程度的GO.利用扫描电子显微镜(SEM)、 X射线光电子能谱(XPS)和傅里叶变换红外光谱(FTIR)等表征手段,分析了不同氧化程度的GO的微观形貌、元素组成、氧化程度,以探究H_3PO_4在插层石墨过程中的作用机理;并采用循环伏安法(CV)和交流阻抗法(EIS)对不同H_2SO_4/H_3PO_4体积比下的GO进行电化学性能测试,分析了H_3PO_4对GO电化学性能的影响,以达到调控石墨的插层氧化从而提升GO导电性的目的 .结果表明,单一的H_2SO_4使GO基面上的邻位二醇过度氧化造成孔洞, H_3PO_4的加入会扩大石墨层间距,使氧化剂更易进入石墨层间,并与1,2-二醇反应生成环状结构以起到保护基面的作用,从而提高GO的导电性. H_3PO_4作为辅助酸会协助H_2SO_4制备基面更加完整且氧化程度更高的GO,但其酸性较弱,不可完全代替H_2SO_4在氧化过程中的作用.
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  GOx@Fe_3O_4-HNTs微囊反应器的构筑及多酶级联催化性能

  黄雨晴, 刘妍, 张宏丽, 林森, 孙仕勇, GOLUBEV Evgeny, 吕瑞, KOTOVA Olga, KOTOVA Elena

  高等学校化学学报. 2024, 45(01): 80-91.

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  细胞内或细胞间的微空间使得生物体内的各种酶促反应能够高效有序地进行.基于此,本文结合天然酶-纳米酶二者的优势,构筑了一种模拟体内酶促级联反应的微囊反应器.首先，以天然硅铝酸盐矿物埃洛石纳米管（HNTs）为载体,在其表面原位生成具有类辣根过氧化物酶活性的四氧化三铁（Fe_3O_4）；随后,将其作为囊壁材料封装天然葡萄糖氧化酶（GOx）,构筑GOx@Fe_3O_4-HNTs微囊反应器.当向体系中加入葡萄糖时,微囊反应器内的GOx先将葡萄糖转化为葡萄糖酸和过氧化氢（H_2O_2）,之后H_2O_2继续被囊壁中的Fe_3O_4催化转化为羟基自由基,触发底物3,3',5,5'-四甲基联苯胺（TMB）显色.其中,Fe_3O_4-HNTs作为囊壁材料不仅使囊内GOx免受外界环境干扰,还可与GOx构建级联催化反应体系,这种酶-纳米酶微囊化级联体系具有比天然酶系统更优异的催化性能和反应稳定性.此外,因磁性Fe_3O_4的参与,材料还具有可回收性和重复使用性.这种酶-纳米酶复合微囊反应器为模拟生物体内限域环境下的多酶反应体系提供了新方法,同时为后续生物分析与仿生催化领域的进一步研究奠定了基础.
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  气态碘在COF-103上吸附的理论研究

  童大银, 赵耀林, 王禹齐, 韩子彤, 王杰, 张俊, 喻晨曦

  高等学校化学学报. 2024, 45(01): 92-101.

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  采用第一性原理和巨正则蒙特卡罗方法,模拟研究了气态碘分子(I_2)在共价有机框架材料(COF-103)中的吸附行为,并讨论了气态氧化物、氯化物和挥发性有机化合物(VOCs)等杂质气体的竞争吸附影响.结果表明,I_2偏向以垂直方式吸附于COF-103苯环的碳原子位,其中,长程色散相互作用具有重要的贡献,色散能在吸附能中的占比最多可达46%.I_2与COF-103之间存在少量电荷转移,且可能形成具有弱共价相互作用的次级键.杂质气体中苯分子(C_6H_6)的吸附能和等量吸附热最大,与COF-103的亲和性最强,并且可以占据I_2的吸附位点,从而引起I_2吸附量的显著降低.
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  燃烧机理构建的极小化反应网络方法:C_2燃料燃烧

  申屠江涛, 李宜蔚, 陆彦戎, 李娟琴, 毛业兵, 李象远

  高等学校化学学报. 2024, 45(01): 102-114.

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  针对目前C_2燃料反应机理中存在的诸多问题,本文采用极小化反应网络方法,在特定化学分辨率条件下构建了乙烯、乙烷和乙醇等典型C_2燃料的燃烧反应机理.构建的C_2单组分机理具有简洁的反应网络,采用可逆反应形式,并对反应方向在形式上进行了统一.在动力学参数方面,采用经典Arrhenius方程(A, E_a)双参数形式,在保证物理意义的同时有利于参数优化. C_2机理构建过程中避免了机理简化步骤,能够大幅减少物种数和反应数.动力学模拟结果表明,构建的C_2燃烧反应机理在保持较小尺寸的同时有较高的可靠性,并为机理的实际工程应用降低计算成本带来便利.
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  CuBi_2O_4/Bi_2WO_6 Z型异质结用于光电类芬顿体系下高效降解环丙沙星

  王秋霞, 韩玉贵, 赵鹏, 王爽, 刘亚茹, 李轶

  高等学校化学学报. 2024, 45(01): 115-126.

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  针对目前水环境中抗生素污染严重的问题,使用简单的溶剂热法制备了CuBi_2O_4/Bi_2WO_6(CBWO)Z型异质结催化剂.扫描电子显微镜分析结果表明，其结构为棒状和纳米片状.能量色散元素图谱显示，Cu,W,Bi和O元素均匀分散在CBWO-60中；使用X射线衍射和傅里叶变换红外光谱探究了催化剂的晶体结构和化学键、官能团组成；BET表征结果证明，CBWO-60具有较高的比表面积.X射线光电子能谱（XPS）证明Cu~+和Cu~(2+)共存,促进了芬顿（Fenton）反应的循环进行，XPS结合能的位移证明了异质结中CuBi_2O_4和Bi_2WO_6之间具有强的电子相互作用,而不是物理混合；使用紫外-可见漫反射光谱和价带-X射线光电子能谱分析了异质结的能带结构；利用光致发射光谱、电化学阻抗谱和瞬态光电流响应谱探究了催化剂的电荷转移情况.在该系列催化剂中,CBWO-60在光电类芬顿（PEF-like）体系中对环丙沙星（CIP）的降解效率最高,90 min时,降解效率为98.0%.同时,溶液初始pH在2～6范围时,体系始终能够维持有效的CIP去除效率,与传统芬顿体系相比,该体系的pH应用范围得到了有效拓宽.在PEF-like体系中,CBWO-60对喹诺酮类、磺胺类和四环素类抗生素均表现出较强的降解能力,充分证明了CBWO-60的普适性.CBWO-60在连续5次循环实验后，对CIP仍保持87.8%的降解率,并且反应后催化剂的晶体结构没有发生改变.根据高效液相色谱-质谱的结果,提出了CIP降解的5种可能途径.
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  二元包合水合物储氢及促进剂作用的理论研究

  张宏淑, 梁攀, 薛颖颖, 韦瑶瑶

  高等学校化学学报. 2024, 45(01): 127-136.

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  尽管包合水合物因其高储能密度和环境友好等优点,可以作为大规模工业化应用的潜在储氢材料,但在理解包合水合物中氢气的结构和扩散方面尚存在较大争议.本文应用密度泛函理论(DFT)探讨了sI型包合水合物的储氢结构和性质.结果表明，纯氢气水合物中5~(12)笼中可容纳2个H_2分子, CH_4和C_2H_6促进剂对其结构和性质没有明显影响;而在N_2和CO_2促进剂作用下5~(12)笼可容纳的H_2分子增加到3个,氢气水合物稳定性得到提高，主客体间的静电和氢键相互作用增强且H—H伸缩振动峰值蓝移.当N_2和CO_2包合物5~(12)笼中氢气的占据达3个H_2分子时, 1个H_2分子通过五边形面的扩散能垒接近于纯氢气水合物中的2倍,有效阻碍了氢气在笼间的扩散.
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  离子液体中PMBA脱羧反应及界面水影响的电化学SERS研究

  秦海敬, 贺乾军, 徐敏敏, 袁亚仙, 姚建林

  高等学校化学学报. 2024, 45(01): 137-143.

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  基于气-液界面自组装法和转移技术制备了负载Au纳米粒子单层膜的玻碳电极（Au MLF@GC）,并将其用于离子液体-电化学体系界面过程现场的研究.以对巯基苯甲酸（PMBA）的表面等离激元共振（SPR）催化脱羧生成苯硫酚（TP）反应为探针,采用电化学-表面增强拉曼光谱（SERS）技术,通过电位阶跃法研究了其在离子液体体系中的反应动力学行为.结果表明，亲水性离子液体[BMIm]BF4/Au MLF@GC的零电荷电位（pzc）为-0.95 V, PMBA脱羧反应仅在pzc以正区间发生；通过SERS谱峰强度变化以二级反应拟合获得该反应的速率常数,发现其反应速率常数的对数与阶跃后电位呈线性关系;随着体系外加水的含量（摩尔分数）由0增至0.001和0.003,阶跃后发生脱羧反应的起始电位负移,且同一阶跃电位下反应速率常数随着外加水量的增加而增大.
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  基于硼亲和分子印迹策略的MOF/MIPs对沙丁胺醇的选择性吸附和计算模拟

  李欣, 周颖, 王鼎南, 裴勇, 武斌, 张宜明

  高等学校化学学报. 2024, 45(01): 144-152.

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  为了探索所构筑的硼酸功能化金属有机框架(MOF)表面印迹材料(FSU-BA@MIP)对底物的亲和识别能力,对FSU-BA@MIP的金属-有机骨架材料(UiO-66-BA)中的3-羧基苯硼酸配体与沙丁胺醇间的硼亲和作用进行计算,再采用密度泛函理论(DFT)对FSU-BA@MIP材料对沙丁胺醇的选择性机理进行模拟,最后进行选择性实验.计算结果表明,离子化的3-羧基苯硼酸与沙丁胺醇间存在的氢键作用使得这两种物质有较强的作用力,更容易形成硼酸环酯;与竞争物质相比, UiO-66-BA与沙丁胺醇的结合能与反应能最低,说明所形成的FSU-BA@MIP印迹材料对底物沙丁胺醇具有特异性吸附.分析结果与实验得到的沙丁胺醇的最高吸附量一致,说明UiO-66-BA是一种可用于分析顺式二醇化合物的理想硼酸功能化材料.
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  MoS_2纳米片功能化PAN锂金属电池隔膜的制备及锂枝晶抑制作用

  董帮达, 翟云云, 刘海清, 黄振鹏, 李祖光, 李蕾

  高等学校化学学报. 2024, 45(01): 153-161.

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  引导锂离子流的均匀分布可以有效抑制锂枝晶的形成-生长,推动锂金属电池的产业化应用.本文采用化学插层法制备出单层或少层、结构完整的MoS_2纳米片,将二维MoS_2纳米片喷涂到静电纺聚丙烯腈(PAN)纤维膜上,制得MoS_2@PAN复合隔膜.MoS_2涂层的引入不仅提高了离子电导率(1.02 mS/cm)、Li~+迁移数(0.59)和电解液亲和性,而且降低了复合隔膜的孔径,使其孔径分布均一.这些特性协同作用,调控了通过MoS_2@PAN复合隔膜的Li~+流分布,促进了Li~+在锂金属表面的均匀沉积,抑制了锂枝晶的形成-生长.因此,MoS_2@PAN复合隔膜组装的Li/Li电池在1 mA/cm~2电流密度下以14 mV的超低过电位可稳定循环长达500 h,循环后的锂金属表面没有明显的枝晶生长.此外,MoS_2@PAN复合隔膜组装的LiFePO_4/Li电池在2C倍率下循环550次后保持92%的初始容量,表现出更稳定的循环性能.通过隔膜调节Li~+通量实现了锂的均匀沉积,为抑制锂枝晶的形成-生长提供了一种可行的策略.
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  电活性聚乳酸纳纤膜的形态调控及高效捕集PM_(0.3)性能

  黄荣廷, 朱桂英, 李欣雨, 唐道远, 张勇, 王斌, 朱金佗, 何新建, 徐欢

  高等学校化学学报. 2024, 45(01): 162-171.

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  通过静电喷雾沸石咪唑框架-8(ZIF-8)分散液对同步电纺聚乳酸(PLA)纳米纤维进行表面功能化,以增强PLA/ZIF-8纳米纤维膜(简称纳纤膜)表面的电荷俘获及储存能力,从而提高静电吸附效果和过滤性能.通过在分散液中添加不同量的ZIF-8来调控锚定于纤维表面的ZIF-8负载量,探究ZIF-8含量与纤维膜形态和性能演变之间关系.采用扫描电子显微镜(SEM)对纤维膜的微观形态进行表征,并结合傅里叶变换红外光谱(FTIR)和X射线衍射谱(XRD)分析了纤维膜的化学性质、界面相互作用和晶体结构的演变机理.采用静电测试仪、电介质测试仪和静电计分别评价表面电势、相对介电常数和输出电压,表征纤维膜的电活性和摩擦电输出性能.通过万能试验机测试聚乳酸纳米纤维膜的力学性能,并使用自主搭建的空气过滤测试平台探究纤维膜高效过滤机理.结果表明,PLA/ZIF-8纳纤膜具有高电活性、高过滤效率、低空气阻力和优异的力学性能:其表面电势和最大开路输出电压分别可达5.9 kV和30.9 V,与纯PLA对比样相比分别提升5.6倍和5.3倍,同时拉伸强度和拉伸韧性增幅分别高达78%和111%.更重要的是,PLA/ZIF-8纳纤膜的PM_(0.3)过滤性能得到大幅提升(增幅可达12.6%),且空气阻力有所降低(40 Pa,65 L/min).所制备的环境友好型PLA/ZIF-8纳纤膜在滤除超细颗粒物和阻断病毒气溶胶传播等领域具有广阔应用前景.
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  聚赖氨酸抗菌肽改性明胶多功能水凝胶的构建与应用

  江云静, 黄童黛, 曹玉玉, 白荣先, 吴杰, 王祖曦, 孙红梅

  高等学校化学学报. 2024, 45(01): 172-180.

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  将ε-聚赖氨酸(EPL)抗菌肽接枝到明胶上,合成ε-聚赖氨酸改性明胶(GEL-E)后,以GEL-E、羧甲基壳聚糖(CMC)和氧化硫酸软骨素(OCS)为原料,制备了一种具有可注射性、自愈合性及抗菌性的多功能快速凝胶化水凝胶——GEL-E/CMC/OCS水凝胶.该水凝胶具有较高的储能模量、弹性形变性能、自愈合性能、可注射性能以及抗菌性能.将甘草酸二钾(DG)载入水凝胶,赋予水凝胶抗炎特性以及促伤口愈合能力.初步评价了水凝胶的释药行为.结果表明,药物释放可达100%.同时,评价了载药后水凝胶的细胞相容性以及促细胞迁移能力,发现水凝胶对细胞的毒性很低,且可以促进细胞迁移.研究结果表明,该水凝胶具有良好的力学性能、生物相容性以及促细胞迁移能力,在促进伤口愈合领域具有广阔的应用前景.