为研究单晶镍超精密切削加工表面生成机理,建立了金刚石切削单晶镍分子动力学仿真模型,通过结果分析得到不同参数对单晶镍纳米加工的影响;对单晶镍工件进行金刚石切削实验,采用白光干涉仪和扫描电子显微镜对切削表面和切屑形态进行表征,从理论和实验两方面对单晶镍切削加工工艺参数进行优化.研究结果表明:切削深度在一定范围内与单晶镍表面质量成正相关;刀具负前角有利于提高表面质量,但会带来毛刺;单晶镍在金刚石切削过程中未发生非晶化,位错类型以Shockley位错为主导,共存少量的Hirth、StairGrod和Frank位错,（110^）晶面的■晶向亚表面损伤最小,为最佳加工晶向.研究结果可为优化单晶镍的超精密加工工艺及提高加工精度提供一定参考.