La1-xCexMnO3-Ba/Al2O3催化剂对NO选择性生成NH3的影响

宋崇林, 郑庆贺, 吕誉, 崔立峰, 李云强, 吕刚

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天津大学学报(自然科学与工程技术版) ›› 2024, Vol. 57 ›› Issue (10) : 1053-1061.

La1-xCexMnO3-Ba/Al2O3催化剂对NO选择性生成NH3的影响

  • 宋崇林, 郑庆贺, 吕誉, 崔立峰, 李云强, 吕刚
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摘要

为了实现碳中和目标,降低内燃机碳排放,稀薄燃烧技术成为了当前重要的研究方向.该技术不仅能提高发动机燃油热效率,还能有效降低CO2排放.但是稀薄燃烧往往会伴随着大量氮氧化物的产生,为了解决该问题,采用LNT-SCR耦合的NOx净化技术,此时LNT的作用是将排气中部分NOx转化为NH3,为下游的SCR提供还原剂.基于此,制备了LNT催化剂,研究催化剂对NO选择性生成NH3的影响.采用溶胶-凝胶法制备了La1-xCexMnO3系列钙钛矿氧化物,并通过分步浸渍法得到了La1-xCexMnO3-Ba/Al2O3负载型催化剂.利用XRD、H2-TPR、NO-TPD等表征手段研究了钙钛矿氧化物的晶相结构,以及负载型催化剂的还原特性、NOx吸附-脱附性能等物化性质,并且通过H2选择性催化还原NO实验探究了催化剂掺杂Ce对NO转化成NH3的影响.结果表明,Ce掺杂催化剂具有良好的NH3产物选择性,并且显著提高了NO转化率.温度是NO转化和NH3产物选择性生成的决定性因素,而H2和NO体积比是NO转化和NH3产物选择性生成的关键性因素.其中,La0.95Ce0.05MnO3-Ba/Al2O3在低温下催化活性表现最佳,在350℃、H2和NO体积比为5.0时NH3产物选择性为65%,NO转化率为100%.此外,所制备的La1-xCexMnO3都形成了钙钛矿型结构,而且Ce掺杂催化剂的大部分Ce离子可以进入到LaMnO3结构中.在催化剂适量掺杂Ce后,H2消耗总面积增大、还原峰的峰值温度降低,表明掺杂Ce改善了催化剂的还原特性;同时NO吸附和脱附面积增大,表明Ce掺杂改变了催化剂的NOx吸附-脱附性能.

关键词

La1-xCexMnO3-Ba/Al2O3催化剂 / H2选择性催化还原NO / NH3产物选择性 / NO转化率 / 晶相结构 / 还原特性 / NOx吸附-脱附

中图分类号

TQ426 / TQ113.2

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宋崇林, 郑庆贺, 吕誉, 崔立峰, 李云强, 吕刚. La1-xCexMnO3-Ba/Al2O3催化剂对NO选择性生成NH3的影响. 天津大学学报(自然科学与工程技术版). 2024, 57(10): 1053-1061

基金

国家自然科学基金资助项目(51921004)~~

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