锆基MOF孔道限域强化及其低碳烃吸附分离性能

刘金辉, 周道浩, 肖喻文, 黄艳, 张博, 王伟, 郭子阳, 李忠, 周欣

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离子交换与吸附 ›› 2024, Vol. 40 ›› Issue (02) : 147-156. DOI: 10.16026/j.cnki.iea.2024020147

锆基MOF孔道限域强化及其低碳烃吸附分离性能

  • 刘金辉, 周道浩, 肖喻文, 黄艳, 张博, 王伟, 郭子阳, 李忠, 周欣
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摘要

从天然气中回收C2/C3低碳烃组分以及乙烯/乙烷、丙烯/丙烷的分离纯化具有重要的工业价值,吸附分离技术可以在常温常压下高效分离低碳烃。对金属有机骨架(Metal-Organic Framework,MOF)材料进行次级结构单元(Second Building Units,SBU)调控,构筑限域强化的碱性孔道化学微环境并引入新的吸附位点,可以提升其吸附分离性能。文章用三乙烯二胺(TED)取代Zr-TBAPy中SBU配位的水分子,制备了具有更大烷烃吸附容量和选择性的TED@Zr-TBAPy。其中,TED1/3@Zr-TBAPy表现出优先吸附烷烃的特征,丙烷/丙烯、乙烷/乙烯的理想吸附溶液理论(Ideal Adsorption Solution Theory,IAST)选择性分别为1.32、1.49,比Zr-TBAPy提高了15.7%和3.5%。常温常压下,丙烷/甲烷和乙烷/甲烷的IAST选择性分别达到287和14,比Zr-TBAPy提高了116%和19.7%,超过大部分已报道的同类材料。机理研究表明,TED的引入提高了孔道的限域吸附作用,同时引入对烷烃具有更强吸附作用的碱性新吸附位点TED,两者协同强化了孔道对烷烃的C—Hδ+…Nδ-静电相互作用,从而提高其对低碳烃的吸附选择性,进而为提高MOFs吸附剂的低碳烃分离性能提供了一种可行的通用策略。

关键词

烷烃选择性 / 金属-有机骨架 / 次级结构单元调控 / 吸附作用 / 低碳烃

中图分类号

O647.3 / TE645 / TQ221.2

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刘金辉, 周道浩, 肖喻文, 黄艳, 张博, 王伟, 郭子阳, 李忠, 周欣. 锆基MOF孔道限域强化及其低碳烃吸附分离性能. 离子交换与吸附. 2024, 40(02): 147-156 https://doi.org/10.16026/j.cnki.iea.2024020147

基金

国家自然科学基金项目(基金号22378138); 广东省基础与应用基础研究基金项目(基金号2021A1515010119)

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