碳纤维增强聚醚醚酮(CF/PEEK)复合材料正由单一力学结构材料向兼具电磁屏蔽性能的功能一体化材料发展。然而，碳纤维(CF)和聚醚醚酮(PEEK)界面结合差、电磁屏蔽填料在树脂基体中易团聚的问题限制了CF/PEEK复合材料的力学性能和电磁屏蔽性能。通过制备含醚酮结构的聚酰亚胺(PI)和多壁碳纳米管(MWCNT)的复合上浆剂，对CF表面改性，成功获得了力学与电磁屏蔽性能并优的CF/PEEK复合材料。研究发现，当复合上浆剂中MWCNT的质量分数为0.075%时，CF/PEEK复合材料的层间剪切强度(ILSS)、弯曲强度和弯曲模量分别为79 MPa、994 MPa和62 GPa,较未改性前分别提高38.6%、33.6%和17.0%。这得益于PI与PEEK之间的π-π相互作用，以及引入MWCNT提升CF表面粗糙度所带来的界面铆接效应。此外，改性后CF的电导率为180 S/cm, CF/PEEK复合材料在X波段的平均电磁屏蔽效能(EMI)达到42.6 dB,较未改性前分别提升59.3%和65.8%。这主要归因于CF和MWCNT构建的导电网络能够强反射电磁波并实现欧姆损耗。采用PI/MWCNT上浆剂处理CF表面，为开发高性能的CF/PEEK复合材料提供了简便有效的方法，具有广阔的应用前景。