为提高共价有机框架(COFs)材料的结晶度，从而提高其在气体吸附领域的应用，使用2,5-二甲基对苯二甲酰肼(Th-(Me)_2)与2,4,6-三(4-醛基苯基)-1,3,5-三嗪(TFPT)作为构筑单元，采用溶剂热法成功合成新型甲基功能化COF材料(COF-Th-Me)。利用粉末X射线衍射、红外光谱、固体核磁共振碳谱、氮气吸附-脱附和热重分析等方法，结合理论模拟对COF-Th-Me结构性质进行研究，并对其二氧化碳吸附性能进行分析。结果表明，与无甲基功能化COF(COF-Th)相比，COF-Th-Me的结晶度明显提高，结构表现为AA堆积结构(加权图形方差因子R_(wp)=2.00%,图形方差因子R_p=1.53%),具有较高的热稳定性。COF-Th-Me在273 K和0.1 MPa条件下，对二氧化碳气体的吸附量达到了27.6 cm~3/g,由此可知其在气体吸附领域具有潜在应用价值。